2016年5月,李政阳初出茅庐便接演古装剧《天泪传奇之凤凰无双》,在剧中饰演清远。之后,李政阳参演了古装剧《热血长安》,他所饰演的的“智远”是一个充满矛盾的人物,对师尊忠诚不二,对同门关爱有加,重情重义却又杀人如麻。
2017年,与陈乔恩、陈晓合作出演古装权谋剧《独孤皇后》,在剧中饰演隋文帝杨坚的二弟杨整,与陈晓饰演一对兄弟,该剧于2019年2月11日播出。同年,与闫妮、邹元清合作出演电影《我是你妈》,在片中饰演女儿赵小艺的男闺蜜“战战”一角,电影于2018年5月11日上映。8月1日,主演的革命剧《秋收起义》在湖南卫视播出,李政阳饰演中国十大元帅之一的罗荣桓。
2018年8月,出演都市情感剧《浅情人不知》,在剧中饰演女主角郑叮叮的同事兼好友“大猫”。
李政阳在剧中《死亡古塔》中扮演“智远”一角,因其经得住光头考验的高颜值以及扎实的表演功底,将性格多重复杂的“智远”一角诠释得有血有肉。尤其是李政阳俊朗帅气的形象。
为观众呈现的每一个角色,无论是正面的还是反派的大小人物,李政阳都将其刻画地细致入微,所有角色在他的诠释下都张弛有度,生动立体。